К фантастике Джин Вулф обратился по весьма прозаической причине: молодой семье нужны были деньги. Однако рассказ «Мертвец» удалось опубликовать в журнале «Sir» только девять лет спустя, в 1965 г. Впрочем, читать НФ и фэнтези Вулф не прекращал; особенно его впечатлили «Умирающая Земля» Джека Вэнса и «Властелин Колец» Дж.Р.Р. Толкина (с Профессором он даже обменялся письмами).
С конца 1960-х гг. рассказы Вулфа регулярно появляются в журналах и сборниках, в том числе — в серии антологий «Орбита» под редакцией Деймона Найта. Именно Найт убедил Вулфа переработать неопубликованный рассказ в полноценный роман. Так на свет явилась «Операция Арес» (1970) — впрочем, книгу искромсали редакторы, Вулф остался ею недоволен и не переиздавал.
Зато повести и рассказы, опубликованные в эти же годы, — разнообразные, сложные, изысканные, — быстро принесли Вулфу репутацию тонкого стилиста и одного из самых интеллектуальных фантастов Америки.
В начале 1970-х Вулф создаёт книги, сразу же признанные шедеврами: триптих научно-фантастических повестей «Пятая голова Цербера» (1972) и почти реалистический роман «Peace» («Покой», 1976), который при внимательном прочтении оказывается романом мистическим. Уже ранние романы Вулф, следом за почитаемым Набоковым, выстраивает как сложную систему ловушек для читателя: понять, что происходит на самом деле, можно лишь собирая и сопоставляя мельчайшие улики, разбросанные по всему тексту.
Написанная в середине 1970-х повесть «Канун святой Катарины», действие которой происходило на умирающей Земле сверхдалекого будущего, так и не была опубликована. Она стала основой романа «Пыточных дел мастер» (1980), который, в свою очередь, оказался первым томом трилогии в жанре «научной фэнтези»... которая, неожиданно для самого автора, переросла в четырёхтомник «Книга Нового Солнца» (1980-1983). Успех этого романа — и критический, и финансовый, — позволил Вулфу в 1984 г. наконец-то уйти с поста редактора журнала и стать профессиональным писателем. Роман «И явилось Новое Солнце» (1987) завершает рассказ о судьбе Северьяна, подмастерья Гильдии Взыскующих Истины и Покаяния (в просторечии — гильдии палачей), который стал правителем великого Содружества, мессией и возжигателем Нового Солнца.
Второй цикл романов, к которому Вулф приступил в середине 1980-х гг., — «Латро в тумане» — так и остался неоконченным. Издатель отсоветовал писателю продолжать историко-мифологическое повествование о воине по прозванию Латро, живущем во время греко-персидских войн, — и Вулф вернулся к нему лишь после 17-летнего перерыва.
Зато во вселенную Северьяна Вулф возвращался не раз: четыре тома «Книги Долгого Солнца» (1993-1996) и три тома «Книги Короткого Солнца» (1999-2001) описывают события, происходившие незадолго до начала «Книги Нового Солнца», но в другой звёздной системе. Финал же аккуратно увязывает все двенадцать томов в единое целое.
Время от времени Вулф писал и одно-двухтомные романы, в которых — особенно в последние годы — обыгрывал привычные жанровые клише. Так, «Castleview» (1990) переносит события артуровского эпоса в современный Иллинойс, «Рыцарь-чародей» (2003-2004) — опыт героической фэнтези, название же «Пират» (2007) говорит само за себя. Не забывал Вулф и о короткой форме — сотни его рассказов и повестей собраны в дюжину сборников. Приложением к одному из них стала книжка стихотворений «Для Розмари». Да, Вулф ещё и поэт, лауреат премии Райслинга за стихотворение «Компьютер итерирует Великие Козыри» (1977).
Джин Вулф неоднократно вёл творческие мастерские на семинарах «Кларион», читал курсы писательского мастерства в нескольких колледжах. Много лет он прожил в Баррингтоне, штат Иллинойс (пригород Чикаго). Джин Вулф скончался в своём доме в Пеории от сердечно-сосудистых заболеваний 14 апреля 2019 года в возрасте 87 лет.