Глубокое знание интересов, увлечений, вкусов, нравов, языка и манер, всей системы ценностей современной ему молодежи, тяготения к реальному бытописанию, а в нем – к изображению людей «экстремальных» профессий (спортсменов, летчиков, художников, актеров и т.п.), определили тематику (и стиль) произведений Кассиля, написанных для детей и юношества: романы Вратарь Республики (1938), отразивший, в числе прочего, не охладевающую у писателя на протяжении всей жизни страсть футбольного болельщика; Ход белой королевы (1956), посвященный шахматному спорту; Чаша гладиатора (1960) – о жизни циркового борца и судьбах русских людей, оказавшихся после 1917 в эмиграции; повести Черемыш, брат героя (1938), Великое противостояние (ч. 1–2, 1941–1947), передающей процесс духовного взросления «незаметной» девочки Симы Крупицыной, благодаря мудрому человеку и выдающемуся режиссеру неожиданно открывшей в себе талант не только и не столько актрисы, сколько незаурядной и сильной личности; Дорогие мои мальчишки (1944) – о детях, в годы войны заменивших в тылу отцов; Улица младшего сына (1949, совм. с М.Поляновским; Государственная премия, 1951), рассказавшая о жизни и смерти юного партизана Володи Дубинина; Ранний восход (1952) – также документальное повествование, посвященное светлой и короткой жизни начинающего художника Коли Дмитриева, трагически погибшего от рук религиозного фанатика в возрасте 15 лет; Будьте готовы, Ваше высочество! (1964), посвященная жизни в интернациональном и равноправном для всех советских пионерском лагере; Так было (1970, совм. с М.Поляновским).
Кассиль оставил также рассказы, многие из которых посвящены будням Великой Отечественной войны, хорошо знакомым Кассилю по собственному опыту военного корреспондента, и детям на фронте и в тылу (в т.ч. Рассказ об отсутствующем, Линия связи, Зеленая веточка, Все вернется, У классной доски, Отметки Риммы Лебедевой, Держись, капитан!), публицистические книги, построенные как дружеский разговор с ребенком о насущном и важном (Твои защитники, 1942, – об армии и борьбе с фашизмом; Про жизнь совсем хорошую, 1959, – о строительстве прекрасного коммунистического «завтра» в советской стране), книги о творчестве (Дело вкуса, 1958), о близких ему писателях (Маяковский – сам, 1940; Сергей Михалков, 1954) и др. выдающихся современниках (К.Э.Циолковском, В.П.Чкалове, О.Ю.Шмидте – в книгах Люди нового века, Человек, шагнувший к звездам, обе 1958), литературно-критические очерки об А.Гайдаре, М.Ильине, А.Алтаеве и др., автобиографические заметки. Совместно с С.В.Михалковым издал не лишенную послевоенной политической эйфории книгу путевых очерков Европа – слева! По маякам пятнадцати стран (1947).
В 1965 Кассиль был избран членом-корреспондентом Академии педагогических наук СССР.
Умер Кассиль в Москве 21 июня 1970.
