Как журналист находился в зоне боевых действий в Южной Осетии в 2008 и в Донбассе в 2014-2016 годах.
Сергей Шаргунов — лауреат национальной премии «Большая книга», независимой премии «Дебют» в номинации «Крупная проза», «Эврика», Государственной премии Москвы, итальянских премий «Arcobaleno» и «Москва-Пенне», Горьковской литературной премии, историко-литературной премии «Александр Невский», премии правительства РФ в области культуры, Всероссийской литературной премии имени Н.С. Лескова «Очарованный странник», премии “Золотой Витязь”, дважды финалист премии «Национальный бестселлер».
Книги Сергея Шаргунова переведены на итальянский, английский, французский, сербский языки.
С 5 октября 2016 года — депутат Государственной думы Федерального собрания Российской Федерации VII созыва. Своими приоритетами на этой должности называет борьбу с уничтожением образования, закрытием школ, медицинских учреждений, с необоснованным изъятием детей из семей, поддержку соотечественников. С августа 2019 года входит в состав президентского Совета по русскому языку.
Был женат на писательнице Анне Козловой. В 2006 году у супругов родился сын Иван (26 марта 2006 — 02 мая 2025). 2 мая 2025 года он погиб (сбила машина).
Второй брак зарегистрирован в июне 2017 года. Супруга — Анастасия Толстая, филолог, прапраправнучка Л. Н. Толстого, дочь советника Президента РФ по культуре В. И. Толстого. В 2019 году у супругов родилась дочь Екатерина, в 2023 дочь Анна.