После войны Буссенар некоторое время продолжал своё медицинское образование, но вскоре окончательно порвал с профессией и занялся литературой. С 1875 года он публикует в парижской прессе юмористические рассказы, работает научным и литературным обозревателем, репортёром, хроникёром раздела происшествий. С апреля 1878 года недавно открывшийся «Журнал путешествий на суше и на море» (Journal des voyages de terre et de mer) начинает публиковать первый роман Луи Буссенара – «Через Австралию». Его второй роман, «Кругосветное путешествие юного парижанина», выходя в 54 выпусках «Журнала путешествий» (1879-1880), а после – отдельной книгой, делает автора по-настоящему знаменитым.
В качестве поощрения за успех «Журнал путешествий», главной звездой которого Буссенар останется на протяжении 32 лет, до конца жизни, субсидирует его поездку в Гвиану. Буссенар проводит в Гвиане пять месяцев, углубляясь в джунгли, исследуя русла рек, ночуя в индейских хижинах, охотясь, встречаясь с золотоискателями и набрасывая свой новый роман, «Гвианские робинзоны». Из Гвианы он привозит предметы туземного быта, керамику, оружие (часть этой коллекции хранится в музее города Питивье), охотничьи трофеи, десятки рисунков и фотографий, тропические растения (украсившие сад его родного дома), документальные сведения и карты, что делало его крупнейшим специалистом по Гвиане того времени.
Третий роман также принимается публикой с огромным восторгом. Буссенар нашёл формулу своего успеха, ему больше не нужно зарабатывать на жизнь тяжёлым трудом газетчика, он оставляет шумный Париж и поселяется в провинции, недалеко от родного Экренна, где живёт его мать. Недавний журналист и неутомимый путешественник ведёт теперь жизнь помещика-домоседа, совершая иногда небольшие путешествия между написанием очередных романов (в Марокко, Сьерра-Леоне) и проводя зимние месяцы на средиземноморском побережье Франции.
Первый брак Луи Буссенара, с Розали Леша, заключённый в 1881 году, оказался неудачным, супруги вскоре расстались. С 1883 года с писателем рядом любимая и верная спутница жизни Альбертина Делафуа (1863-1910). Буссенар и Альбертина, которую он любовно называл «моя голубка», счастливо проживут вместе 27 лет, до скончания дней, и ничто не омрачит их безмятежных отношений. Буссенар пишет книги, Альбертина музицирует, переписывает рукописи новых романов, их нередко видят среди босеронских полей на двухместном велосипеде. Буссенар оставил весьма богатое литературное наследие: 41 роман (24 экзотических, или приключенческо-географических, 8 военно-приключенческих, 5 социально-авантюрных и 4 научно-фантастических), три больших документальных сочинения, а также более трёх десятков очерков и рассказов.
Ориентируясь преимущественно на юную аудиторию, писатель чувствовал, что не может высказаться до конца, будучи стеснённым рамками жанра. Видимо, именно поэтому в 55 лет он внезапно возвращается к журналистской деятельности. В региональном еженедельнике «Гатине», под псевдонимом «Франсуа Девин», с 1902 по 1910 год он публикует свои «Письма крестьянина», написанные на босеронском диалекте. В этих 220 статьях он, зачастую в насмешливом, шутовском тоне, выражает свои взгляды на общество, политику, религию, освещает проблемы сельской жизни провинции Орлеанé, ставя себе целью расшевелить ум крестьян, показать простому народу, как его грабят богачи.
Конец писателя был трагическим. В июне 1910 года, в возрасте 47 лет, внезапно заболевает и умирает его любимая жена Альбертина. Сломленный невыносимым горем, этот могучий атлет не в силах сопротивляться обострившейся болезни…
Луи Буссенар умирает 9 сентября того же года (повсеместно указываемая дата – 11 сентября – ошибочна), пережив супругу меньше чем на три месяца. За несколько дней до назначенной ему на 8 сентября хирургической операции, бесполезность которой он как врач прекрасно осознаёт, Буссенар собственноручно составляет завещание (согласно которому все его рукописи и личные бумаги были впоследствии сожжены) и даже текст извещения о смерти, которое породило ложные слухи о самоубийстве. Писатель был похоронен рядом с Альбертиной на кладбище их родной деревни Экренн.
Русские переводы романов Буссенара появлялись как правило сразу же после публикации его новых книг во Франции. В 1911 году в приложении к журналу «Природа и люди» (С.-Петербург) вышло собрание сочинений в Луи Буссенара в 40 томах. Также отдельные произведения переиздавались в советские времена. Во Франции же пик популярности классика приключенческой литературы пришёлся на период между двумя мировыми войнами, с середины ХХ века его наследие практически полностью забыто.
В 1991-2001 годах московское издательство «Ладомир» выпустило полное собрание романов писателя в 30-ти томах (32-х книгах), в новых переводах.
Шикарно!